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重金属可以通过多种方式导致环境质量恶化，此外土壤中的重金属可以通过生物途径进入植物或动物体内，因此，土壤重金属的污染问题逐渐成为国内外科学工作者热切关注的环境问题之一[1-2]。三峡库区位于长江流域生态屏障的咽喉地带，是中国最具有全球保护意义的关键生态区域之一，同时也是长江上游经济带和我国西部中心枢纽，所以该区域保护资源与保障发展的矛盾日益突出[3]。自三峡工程正式投入运行以来，其在蓄水期时水位可提至高程175 m，淹水区土质成为新的水库底质，累积在土壤中的重金属在适宜条件下会释放到水体中；而每年的 3—6 月份水位会重新降至高程145 m，淹水区土壤重新暴露出现。消落带土壤经历长期干湿交替的巨大环境变化，期间不同淹水程度的土壤孔隙度、酸碱度以及矿质元素等理化性质不断发生变异，从而导致土壤中各类型元素的含量和存在形式不断变化[4-5]。消落带作为水域与陆地的过渡地带，物质转移和能量转化活跃，是水陆二相系统污染的交汇点[6]，对民用和工业污水滥排滥放等不当人类活动非常敏感。在长时间的周期性干湿交替以及夏季出露期降雨侵蚀的耦合作用下，三峡库区消落带土壤的理化性质、结构及稳定性进一步发生巨大变化，进而影响污染物的形态以及释放迁移等[7-8]，在此背景下有学者认为库区蓄水到达高水位后，水体流速会减缓，导致污染物稀释扩散效应降低，加重沿岸消落带土壤金属污染[9-10]。有研究报道，三峡库区土壤不仅普遍存在铬和铜累积，而且汞是影响其综合潜在生态风险的主要元素[11-12]；周萍等发现镉在三峡库区土壤已造成中度生态危害[13]；翟婉盈报道三峡库区蓄水之后，较未建成时土壤中砷、铜、铅等金属含量总体成上升趋势[14]；郭燕等的研究表明，经历7次水淹过后，消落带土壤中铜、铁含量增加显著[15]。
前人在三峡库区开展了大量的土壤重金属研究工作，主要集中在对土壤金属元素含量的探析以及不同土壤类型下重金属分布，聚焦于长期观测的不同高程消落带土壤金属含量时空变化鲜有报道。本研究以三峡库区秭归段不同高程消落带（淹水区域：高程145～175 m）以及未淹水对照区（高程175～185 m）为对象，研究2008年、2014年、2018年 3个节点的铜(Cu)、铁(Fe)、锰(Mn)、锌(Zn) 4 种金属含量变化，并对消落带土壤重金属存量进行风险评价，以期掌握三峡库区消落带土壤金属污染状况，为后期污染防治措施提供参考。
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研究区位于紧邻三峡库区的湖北省秭归县茅坪镇，地理位置为30°38′14″～31°11′31″ N，110°0′04″～110°18′41″ E。当地气候为大陆性季风气候，植被季相变化鲜明。年均气温为19.0 ℃，年均降水量约为 1 100.0 mm，年均相对湿度为78%，终年湿润温暖。研究区土壤类型为黄壤和棕壤，土壤厚度约为40 cm。根据对水库的运行规律的调查，消落带内海拔高程145～175 m为水淹区域，高程175～185 m 为未淹水区域。
秭归县茅坪镇典型消落带样地于2008年建立，于2018年8月在样地中选取代表性消落带区段作为采样区，在每个样地沿消落带的下部(145～155 m )、中部(155～165 m )和上部(165～175 m)及未淹水对照区(175～185 m)各设置1个10 m × 30 m样带，每个样带内均匀设置3个8 m × 10 m的网格，并在每个网格内设置5个3 m × 3 m的样方，研究区基本概况如表1所示。
表 1 研究区基本概况
Table 1. Basic information of sample plot
样地编号
Samples number地理位置
Geographical position坡度
Slope/（°）坡向
Slope aspect经度（E）
Longitude纬度（N）
Latitude1 秭归县松树坳 32～42 北偏西 110°95' 30°52' 2 秭归县杉木溪 32 北偏西 110°55' 30°53' 3 秭归县中坝村 27～37 北偏东 110°55' 30°52' 4 秭归县兰陵溪 30～33 北偏东 110°54' 30°53' 5 秭归县兰沙湾 22～30 北偏东 110°55' 30°52' -
在样方对角线上设置土壤采样点，每对角线选择12个点，每个点运用土钻法分别均匀取土3次，采集深度为表层土0～30 cm，每个样点采集的土壤分别装袋并标记。
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将土壤带回后放于牛皮纸上阴干，研磨过100目筛待测。土壤pH值采用电位法、全钾采用氢氟酸-高氯酸消煮-火焰光度法、全氮采用半微量凯氏法、有机质采用重铬酸钾氧化-外加热法、全磷采用硫酸-高氯酸消煮-比色法(GB 7852-87)。土壤中金属元素(铜、铁、锰、锌)含量采用氢氟酸高氯酸混酸法微波消解，使用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS, Thermo Fisher Scientific, USA）测定。
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地质积累指数（Igeo）不仅反映了重金属元素分布的自然变化特征，而且可以判别人为活动对环境的影响，目前被广泛应用于土壤重金属污染评价[16]。库区新增淹没区农田存在人为活动(如施肥、灌溉等)，会影响土壤重金属含量，可以使用lgeo判别人为活动对土壤重金属污染的影响。Igeo 计算公式：
$ I_{g e o}= \log _{2}\left[C_{{i}} /\left(1.5 {BE}_{{i}}\right)\right] $
(1) （1）式中:Ci为土样中重金属i的质量分数，单位g·kg−1；BEi为重金属i的地球化学背景值，单位为g·kg−1；1.5为修正指数，是考虑到由于成岩作用可能会引起背景值的变化根据目前使用较为广泛的Miller分级标准分为6个级别（表2）。本研究重金属钙、锌地球环境化学背景值采用三峡库区土壤重金属背景值：铜为0.025 g·kg−1、锌为0.070 g·kg−1[17]；重金属铁、锰地球环境化学背景值采用长江水系河流沉积物重金属背景值：铁为29.60 g·kg−1，锰为0.59 g·kg−1[18]。
表 2 重金属Igeo对应污染程度
Table 2. Igeo and contamination grades of heavy metals
Igeo ≤0 0～1 1～2 2～3 3～4 4～5 ＞5 等级 0 1 2 3 4 5 6 污染程度 无 无～中 中 中～强 强 强～极强 极强 -
采用Pi(重金属i单因子指数)和PN(内梅罗指数)来反映重金属i对土壤的污染级别，避免由于平均值化带来的对重金属权值削弱现象的发生[19]，计算公式如下：
$ P_{i}=C_{i} / S_{i} $
(2) $ PN = \sqrt {\frac{{P_{{\text{imax}}}^2 + P_{{\text{iave}}}^2}}{2}} $
(3) （2）式中：Ci为重金属i含量的实测值，g·kg−1；Si为重金属i含量的标准值（遵照GB 15618—2018《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》中农业用地土壤污染风险筛选值确定）[20]；（3）式中Pimax为重金属i单因子指数的最大值；Piave为重金属i单因子指数的平均值。土壤综合污染程度分级标准见表3[19]。
表 3 土壤综合污染级别与分级标准
Table 3. Criterion for the classification of pollution index of heavy metals in soil
等级 污染指数（PN） 风险级别 污染水平 1 ≤0.7 安全 清洁 2 >0.7～1 警戒级 尚清洁 3 ＞1～2 轻度 土壤污染物含量高，作物开始受到污染 4 ＞2～3 中度 土壤、作物受到中度污染 5 ＞3 重度 土壤、作物受到污染已相当严重 -
使用Excel 2016进行数据整理，SPSS 22.0进行单因素方差分析和多重比较(LSD，a=0.05)，相关性分析使用R version 3.5.3完成，使用Origin 2018绘图。图表中数据为平均值±标准误差。
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图1A～D为三峡库区淹水区消落带（高程145～175 m）以及未淹水对照区（175～185 m）土壤在2008年、2014年和2018年土壤TN、TP、pH以及SOM变化情况。由图1可得，较低高程消落带土壤TN、TP、SOM整体低于较高高程，而土壤pH随高程变化的趋势与之相反；在2014年和2018年，淹水区土壤TN、TP、SOM均较前一次调查取样时有降低，土壤pH则呈现上升的趋势；未淹水对照区土壤TN和TP在2014年和2018年较2008年的结果呈现先增加后减少的趋势，而SOM和pH与淹水区呈现相同变化趋势。
图 1 消落带土壤pH、有机质、全氮和全磷时空变化
Figure 1. Temporal and spatial changes of soil physical and chemical properties in water level fluctuating zone
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图2A～D为三峡库区淹水区消落带以及未淹水区土壤在2008年、2014年和2018年土壤中Cu、Fe、Mn、Zn含量变化情况。相较于2008年，2014年的检测结果显示：消落带下部（高程145～155 m）Cu、Fe、Mn、Zn的含量分别增加了89.78%、19.11% 、25.32%和40.00%；消落带中部（高程155～165 m）Cu、Fe、Mn含量分别增加了121.58%、30.81% 、25.88%，Zn的含量减少了6.25%；消落带上部（高程165～175 m）Cu、Fe、Mn、Zn含量分别增加了125.85%、15.83%、4.67%和62.50%；未淹水区（高程175～185 m）Cu、Zn含量分别增加了83.02%、15.38%，Fe和Mn减少了6.98%和27.82%。
图 2 消落带土壤Cu、Fe、Mn和Zn含量时空变化
Figure 2. Temporal and spatial variation of Cu, Fe, Mn and Zn content in water level fluctuating zone
相应地，相较于2014年，2018年的检测结果显示：消落带下部Cu、Fe、Mn、Zn含量分别增加了82.27%、7.32%、38.38%和309.52%；消落带中部Cu、Fe、Mn含量分别增加了51.50%、46.68%、6.54%，Zn含量减少了64.00%；消落带上部Cu、Mn、Zn含量分别增加了2.09%、11.61%、150.00%，Fe含量减少了27.82%；未淹水区Cu、Fe、Mn、Zn含量分别增加了38.69%、7.34%、18.75% 和733.33%。
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图3A～D为淹水区高程145～175 m消落带土壤以及未淹水对照区土壤经历6次、10次周期性干湿交替之后4 种金属地质累积指数（Igeo）年际变化。消落带下部4 种重金属Igeo均呈现不断增加的现象，说明在此高程土壤中的重金属污染风险均存在升高的趋势。其中2018年时Cu和Mn的污染程度为“中”；而此时消落带下部Igeo-Zn为3.04，污染风险上升到“强”。相较于2008年，2018年消落带中部土壤中4 种重金属含量不断增加，同时Igeo-Cu、Igeo-Fe、Igeo-Mn从<0（2008年）不断上升到0<～<1（2018年），污染风险从“无”（2008年）上升到“中”（2018年）；2018年时Igeo-Zn上升为3.40，此时污染程度为“强”。高程165～175 m消落带土壤重金属Igeo如图3C所示，截至2018年，Igeo-Cu不断上升到0.17，上升到“无～中”等级；2018年时，消落带上部土壤Igeo-Zn增加到2.63，污染程度上升到“中～强”（2018年）。如图3D所示，未淹水区土壤Igeo-Cu和Igeo-Zn在经历6次、10次水位周期涨落变化趋势相同。
图 3 消落带土壤Cu、Fe、Mn和Zn地质累积指数
Figure 3. Geological accumulation index of Cu, Fe, Mn and Zn in soil in water level fluctuating zone
如图4所示，消落土壤中Cu、Zn 2种重金属面临的污染程度较高，因此对该2 种重金属进行内梅罗指数法进行生态风险评价。对于同一海拔高程来说，随历经水位涨落次数增加，Cu、Zn的内梅罗生态风险指数不断增加。截至2018年，淹水区的消落带土壤Cu、Zn含量内梅罗指数均≥0.7，其中消落带下部的Cu和Zn含量、消落带中部和未淹水区土壤的Zn含量内梅罗指数均达到1.0≤～≤2.0，说明这些地点的Cu和Zn的含量已经对环境造成了轻度生态风险。
图 4 消落带土壤Cu、Zn生态风险年际变化
Figure 4. Interannual variation of soil Cu and Zn ecological risk in water level fluctuating zone
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图5A～D为消落带土壤重金属与土壤pH、SOM、N和P相关性线性回归分析，可得土壤pH、TN、TP对土壤中金属的含量影响十分显著。消落带土壤pH与4 种重金属的累积量呈极显著正相关（P<0.01）；消落带土壤N与土壤Cu、Zn呈显著负相关关系（P<0.01）；土壤P与4 种重金属在消落带土壤中的含量均存在显著负相关，其中土壤P含量的增加显著抑制了Mn和Zn的累积（P<0.01）。
图 5 淹水区消落带土壤重金属与土壤pH、SOM、N和P相关性线性回归
Figure 5. linear regression of correlation between heavy metals and pH, SOM, N, P in water level fluctuating zone of flooded area
图6A～D为对照区消落带土壤重金属与土壤pH、SOM、N和P回归分析。土壤pH与土壤Cu和Mn含量呈显著正相关（P<0.05）；消落带土壤N与土壤Fe、Mn呈显著正相关关系（P<0.01）；土壤P与消落带土壤中Cu含量存在显著负相关，土壤P含量的增加极显著抑制Cu的累积（P<0.05）。
图 6 对照区消落带土壤重金属与土壤pH、SOM、N和P相关性线性回归
Figure 6. Linear regression analysis of correlation between heavy metals and pH, SOM, N, P in water level fluctuating zone of control area
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以往的研究表明，长时间的水淹环境下土壤pH会发生显著变化逐渐趋于中性[21]。实验中，2008年消落带土壤pH呈现酸性，淹水区土壤在经历6次、10次水位周期涨落之后，pH升高至接近中性。这可能是消落带水淹部分在剧烈厌氧条件下，枯水期留在土壤中的大量还原物质溶解导致了pH的增加[22]，此外消落带土壤母岩分解过程中某些碱性阳离子的增加使得pH上升[23]；消落带土壤中的有机物质主要来源于土壤原本存在的有机物和动植物残体[24]。2014年后消落带下部土壤经过长期处于淹水状态，形成了低氧化还原电位，形成大量还原性物质，利于有机质积累[25]；之后消落带上部由于淹水期的冲刷和沿岸植被减少，有机物质来源减少，导致土壤SOM的减少[26]。程瑞梅等的研究结果表明，库区土壤在经历4次水位涨落后SOM含量显著下降[27]，秭归段消落带土壤不仅SOM含量变化与前人研究结果类似，土壤TN、TP在历经多次干湿交替之后也出现了显著下降。
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对土壤重金属含量的研究多侧重于有污染源或人为影响较重的地区，而本研究选取的三峡库区消落带沿岸较少有大型重工业重金属污染源的干扰，因此土壤母质、航运、农业灌溉、施肥、喷洒农药和除草剂以及生活垃圾是消落带土壤重金属的主要来源[28-29]。一般来说，消落带土壤中金属含量年际变化主要有以下几个原因：①消落带植被破坏严重，受到径流冲刷及降水作用的影响造成土壤侵蚀，可能导致金属元素在消落带累积分布不均[30-31]；②库区上游工业和农业产生的金属污染物，经土壤经历周期性的干湿交替循环，可能经迁移、吸附、转化等作用进入土壤[32]；③在长期的水位涨落周期后，受土壤性质、金属元素形态转化等因素的影响，土壤中的金属污染物也可能释放到江水中，使土壤内金属含量下降，而引起水体重金属含量的波动[33-34]。实验所测的4种重金属自2008年起，在消落带中的含量呈现逐年增多的态势，污染程度和生态风险也在进一步升高。此外Cu、Zn 2种金属在库区消落带土壤中存在一定的富集趋势，且已经对环境造成了生态风险，将会影响农林业生产和植物正常生长，需在今后研究中给予更多重视。
三峡大坝自建成后一直实行冬蓄夏泄的运行模式，而由此带来的“蓄清排浑”水位调度节律会诱发的土壤pH和养分含量都将直接或间接影响消落带土壤重金属含量[35-36]。淹水状态下土壤在来源于库岸土壤近源侵蚀的同时也广泛来源于汛期干流泥沙沉积，进而导致长期淹水的土壤断面其泥沙沉积厚度和速率明显高于短期淹水[37-38]。淹水土壤较对照区有小而多的有机质结合位点，易与可交换态重金属形成稳定性更强的有机结合态[39]。例如消落带淹水区pH较低，土壤内部H + 、−COOH等官能团使金属离子活性增加，出现金属离子的滞留[40]。因此除去人为扰动的因素之外，淹水程度极大地影响了土壤重金属的累积。而淹水区N、P与重金属累积量之间的负相关，可能是由于离子结合位点的争夺有关[41]，也说明实验所测4 种重金属来自相同污染源的概率很大[42]；夏季消落带水位下降，重新被植被覆盖，此时可能部分土壤中的重金属离子被植物富集，由于植物生长状况与土壤营养元素紧密相关，因此消落带土壤重金属含量与土壤养分具有一定的线性相关性[19, 43]。此外，与对照区相比，淹水区土壤因子与土壤中重金属含量之间具有更高的相关性，也可能是由于淹水过程加快了土壤中活性态重金属的释放[44-45]。
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（1） 截至2018年，淹水区土壤TN、TP、SOM持续降低，而土壤pH值有所上升，接近中性；未淹水区土壤TN和TP较2008年呈减少趋势。
（2） 截至2018年，消落带土壤中Cu、Fe、Mn、Zn含量均不断增加，其中Zn的污染程度最为严重，在4 个高程土壤中污染程度均为“强” ；Cu、Zn的含量生态风险均达到了警戒级以上，其中消落带下部的Cu、Zn以及未淹水区的Zn已经造成了轻度生态风险。土壤pH的上升均可能带来Cu、Fe、Mn、Zn累积量增加的风险，土壤P增加可能会减少土壤Cu、Fe、Mn、Zn的累积，而土壤N含量的增加会促进未淹水对照区土壤Fe、Mn的累积量增加以及淹水区Cu和Zn的累积量的减少。
（3） 三峡库区消落带土壤中金属含量的短期和长期监测结果会有所差别，故开展连续长序列时间尺度的跟踪监测研究更加具有科学意义。
三峡库区秭归段消落带重金属时空分布特征
Temporal and Spatial Distribution Characteristics of Heavy Metals in Water Level Fluctuating Zone of Zigui Section in Three Gorges Reservoir Area
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摘要:
目的 分析比较三峡库区消落带土壤重金属含量的时空差异，研究消落带金属污染现状并提出防治措施。 方法 以2008年、2014年和2018年的秭归段三峡库区的淹水区（高程145～175 m）和未淹水区（高程175～185 m）消落带土壤为研究对象，使用消解法对样品的理化性质和铜（Cu）、铁（Fe）、锰（Mn）、锌（Mn）含量进行检测分析。 结果 结果表明：（1）对2008年、2014年和2018年的消落带土壤研究发现，淹水区土壤总氮（TN）、总磷（TP）、有机质（SOM）含量持续降低，土壤pH值较2008年增加，2018年已接近7。（2）截至2018年，消落带土壤中Cu、Fe、Mn、Zn含量不断增加，Zn在消落带中下部（高程145～165 m）、及未淹水区土壤中地质累积指数污染程度均为“强”；消落带下部（高程145～165 m）的Cu、消落带中下部及未淹水区土壤的Zn已经造成了轻度生态风险。（3）消落带土壤理化性质和4 种重金属含量的相关性分析表明，土壤pH的上升可能带来4 种重金属累积量增加的风险，土壤TP增加可能会减少土壤中4 种重金属累积，而土壤TN含量的增加可能引起未淹水对照区土壤Fe、Mn的增加以及淹水区Cu和Zn的减少。 结论 三峡大坝的运行造成土壤氮磷等养分质量的下降，消落带土壤重金属污染现状不容忽视，尤以Cu和Zn的生态风险为重，因此需要继续长期监测，必要时可以考虑改变植被构成等人工干预手段。 Abstract:Objective To analyze and compare the temporal and spatial differences in soil heavy metal content in the water-fluctuation zone of the Three Gorges reservoir area, study the current situation of metal pollution in this area, and put forward prevention and control measures. Methods The soils in the flooded area (elevation 145-175 m) and unflooded area (elevation 175-185 m) from the water-fluctuation zone of the Three Gorges reservoir area in the Zigui section in 2008, 2014, and 2018 were used for the study. We examined the physicochemical properties and copper (Cu), iron (Fe), manganese (Mn), and zinc (Mn) contents of these samples through the digestion method. Results The results showed that: (1) The contents of soil total nitrogen (TN), total phosphorus (TP) and organic matter (SOM) in the flooded area continued to decrease from 2008 to 2018. The soil pH increased compared with 2008 and it was close to 7 in 2018. (2) As of 2018, the contents of Cu, Fe, Mn and Zn in the soil of water level fluctuating zone have been increasing. The geological accumulation index pollution degree of Zn in the middle and lower part of water level fluctuating zone (elevation 145～165 m) and the soil in the non-flooded area was “strong”; Cu in the lower part of the water level fluctuating zone (elevation 145～165 m) and Zn in the soil in the middle and lower part of water level fluctuating zone and non-flooded area had caused slight ecological risks. (3) The correlation analysis between soil physical and chemical properties and the contents of four heavy metals in water level fluctuating zone showed that the rise of soil pH might bring the risk of increasing the accumulation of four heavy metals. The increase of soil TP might reduce the accumulation of four heavy metals in the soil, while the increase of soil TN content might cause the increase of soil Fe and Mn in the non-flooded area and the decrease of Cu and Zn in the flooded area. Conclusion In summary, the operation of the Three Gorges Dam has caused a decline in the quality of soil nutrients such as reducing nitrogen and phosphorus contents. The status of soil heavy metal pollution in water level fluctuating zone cannot be ignored, especially the ecological risks of Cu and Zn. Therefore, long-term monitoring should be continued, and artificial intervention means such as changing vegetation composition can be considered if necessary. -
图 1 消落带土壤pH、有机质、全氮和全磷时空变化
Figure 1. Temporal and spatial changes of soil physical and chemical properties in water level fluctuating zone
图 2 消落带土壤Cu、Fe、Mn和Zn含量时空变化
Figure 2. Temporal and spatial variation of Cu, Fe, Mn and Zn content in water level fluctuating zone
图 3 消落带土壤Cu、Fe、Mn和Zn地质累积指数
Figure 3. Geological accumulation index of Cu, Fe, Mn and Zn in soil in water level fluctuating zone
图 4 消落带土壤Cu、Zn生态风险年际变化
Figure 4. Interannual variation of soil Cu and Zn ecological risk in water level fluctuating zone
图 5 淹水区消落带土壤重金属与土壤pH、SOM、N和P相关性线性回归
Figure 5. linear regression of correlation between heavy metals and pH, SOM, N, P in water level fluctuating zone of flooded area
图 6 对照区消落带土壤重金属与土壤pH、SOM、N和P相关性线性回归
Figure 6. Linear regression analysis of correlation between heavy metals and pH, SOM, N, P in water level fluctuating zone of control area
表 1 研究区基本概况
Table 1. Basic information of sample plot
样地编号
Samples number地理位置
Geographical position坡度
Slope/（°）坡向
Slope aspect经度（E）
Longitude纬度（N）
Latitude1 秭归县松树坳 32～42 北偏西 110°95' 30°52' 2 秭归县杉木溪 32 北偏西 110°55' 30°53' 3 秭归县中坝村 27～37 北偏东 110°55' 30°52' 4 秭归县兰陵溪 30～33 北偏东 110°54' 30°53' 5 秭归县兰沙湾 22～30 北偏东 110°55' 30°52' 
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表 2 重金属Igeo对应污染程度
Table 2. Igeo and contamination grades of heavy metals
Igeo ≤0 0～1 1～2 2～3 3～4 4～5 ＞5 等级 0 1 2 3 4 5 6 污染程度 无 无～中 中 中～强 强 强～极强 极强
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表 3 土壤综合污染级别与分级标准
Table 3. Criterion for the classification of pollution index of heavy metals in soil
等级 污染指数（PN） 风险级别 污染水平 1 ≤0.7 安全 清洁 2 >0.7～1 警戒级 尚清洁 3 ＞1～2 轻度 土壤污染物含量高，作物开始受到污染 4 ＞2～3 中度 土壤、作物受到中度污染 5 ＞3 重度 土壤、作物受到污染已相当严重
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